要在iOS设备上购买iCloud储存空间，可以按照以下步骤操作。
1、打开【设置】应用。
2、点击【Apple ID】，这里可能需要输入Apple ID账号的密码。
3、选择【iCloud】选项。
4、在这里可以看到当前的储存空间大小和购买更多储存空间的选项，点击【储存空间】。
5、选择一个套餐，可以根据需求选择不同的套餐大小，点击所选套餐旁的【购买】按钮。
6、根据提示完成支付过程，支付方式通常包括支付宝、微信或信用卡等，确认购买后，所选套餐的储存空间就会添加到当前Apple ID账号上。
具体的操作步骤可能会因为iOS系统版本的不同而略有差异，如果在操作过程中遇到任何问题，可以查看Apple官网的帮助文档或者联系Apple客服寻求帮助。
